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近日，晶體材料國家重點實驗室夏盛清團隊報道了一種原位加料布里奇曼晶體生長方法，借助了Mg-C金屬間化合物的高溫不穩定性，首次實現了低成本石墨坩堝直接生長n-型Mg3Bi1.49Sb0.5Te0.01體塊晶體，相關成果以"In-Situ Loading Bridgman Growth of Mg3Bi1.49Sb0.5Te0.01Bulk Crystals for Thermoelectric Applications"為題，在線發表在材料類權威期刊Advanced Electronic Materials。該論文的單晶生長工作由山東大學團隊完成，單晶熱電性能表征由北京師范大學團隊完成。山東大學晶體材料研究院博士研究生王琦琦與北京師范大學博士研究生李凡為共同第一作者，山東大學晶體材料研究院/晶體材料國家重點實驗室夏盛清教授與北京師范大學陳玲教授為共同通訊作者，山東大學為第一完成單位。
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熱電器件可以實現電能和熱能的相互轉換，可用于廢熱回收、半導體制冷等領域，成為能源領域研究的熱點之一，傳統的商用Bi2Te3基熱電材料由于含有貴金屬Te，使得其大規模應用受到限制，n-型Mg3Bi2基材料在室溫區和中溫區均表現出優異的熱電性能，且材料成本低廉，是目前最有希望替代商用Bi2Te3基合金的熱電材料。通過增大晶粒尺寸可以顯著提高Mg3Bi2基材料的遷移率，降低電阻，大幅度提高其在室溫附近的熱電性能，因此，Mg3Bi2基熱電材料的單晶生長對其實際應用具有重要意義。然而，生長體塊Mg3Bi2基材料單晶是一個巨大的挑戰，現有的Mg3Bi2基材料單晶生長方法主要為助熔劑法，迄今為止文獻中n-型Mg3Bi2基單晶僅通過Mg助熔劑法獲得，且產物為毫米級不規則形狀小晶體，無法進行器件加工應用。雖然采用Bi/Sb助熔劑可以生長較大尺寸的晶體，但是材料組分難以控制，且為低性能的p-型，需要通過Mg蒸氣退火后處理才能轉變為n-型。相比于助熔劑法，布里奇曼晶體生長方法更有希望獲得大尺寸和高性能的塊狀單晶。然而，由于Mg的高反應活性和高蒸氣壓，傳統的布里奇曼生長方法無法進行，這使Mg3Bi2基熱電單晶生長成為一個難以攻克的課題。
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為此，該團隊課題組設計提出了一種原位加料布里奇曼晶體生長方法，成功使用低成本石墨坩堝直接生長n-型Mg3Bi1.49Sb0.5Te0.01體塊晶體，且晶體表面光滑，與坩堝不發生腐蝕和粘結。室溫附近，單晶在[110]方向測試的遷移率為220 cm2V?1s?1，熱電優值（ZT）接近0.8。通過控制結晶工藝，這種技術還可應用于多晶Mg3Bi2基熱電材料的快速制備，獲得大晶粒尺寸、高均一性、高機械強度的體塊材料，可以直接應用于器件加工。單腿器件證實，當電流為0.6A時，可以實現了10.5K的大溫差，優于目前室溫附近的先進熱電材料，展現出極高的應用價值。
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相關鏈接：https://doi.org/10.1002/aelm.202101125?
來源：山大視點，原文鏈接：https://view.sdu.edu.cn/info/1021/161515.htm
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