相比于傳統的體相材料，二維范德華層狀材料因其具有原子級厚度、無懸掛鍵的平整表面、無表面態等結構和物理特性，表現出許多獨特的性質和優越的性能，如超高載流子遷移率、層數依賴的光電學特性等，因此在電子、光電器件和能源等領域具有廣闊的應用前景。二維半導體更是被視為下一代電子和光電子材料的重要候選體系之一。現有的絕大多數成功制備的二維半導體材料如過渡族金屬硫族化合物（TMDCs）、黑磷（BP）等，屬于窄帶隙半導體（帶隙一般小于2eV），這限制了二維半導體在大功率電子器件、低功耗器件、紫外光電子器件等領域的應用。尋找和制備寬帶隙二維半導體（如帶隙大于3eV）是二維材料領域的重要研究方向之一。
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圖1.寬帶隙二維半導體材料β-ZrNCl的晶體結構及其表征。在材料的原子結構中，Zr和N原子組成AB型六元環結構
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β相鋯氮氯（β-ZrNCl）體相材料是一種層狀寬帶隙半導體，然而其在二維極限薄厚度下的結構和性質還鮮少實驗報道。近期，清華大學深圳國際研究生院劉碧錄副教授團隊成功剝離出單層和少層β-ZrNCl，并實驗研究了其在二維形態下的特性。發現二維β-ZrNCl具有良好的空氣穩定性，其拉曼散射光譜表現出明顯的層數依賴特性。研究還發現基于少層β-ZrNCl的場效應晶體管的電流開關比達108。
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在此項研究中，研究人員首先采用化學氣相傳輸法（CVT方法）制備出塊狀β-ZrNCl晶體，之后采用黏膠帶剝離法獲得單層和少層β-ZrNCl。在此基礎上，研究人員系統地探究了單層和少層ZrNCl的拉曼光譜及其與體相材料的區別。結果表明隨著層數的減少，位于189cm-1的A1g特征峰出現了明顯的紅移，且峰強明顯降低，并且當ZrNCl的層數降低至單層時，該峰消失。這些結果表明拉曼光譜可以作為一種快速且無損的手段來表征二維ZrNCl的層數。
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圖2. 二維β-ZrNCl拉曼光譜的層數依賴特性
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同時，少層的ZrNCl表現出了良好的空氣穩定性和電學性質。研究發現，將所制備的材料置于空氣中數月后，原子分辨的原子力顯微鏡照片（AFM）顯示樣品表面晶體結構依然完整，且拉曼特征峰未發生明顯偏移，說明樣品具有良好的空氣穩定性。為探究二維ZrNCl在電子器件方面的應用潛力，研究人員使用電子束光刻技術和電子束蒸發沉積技術，構建出以少層ZrNCl為溝道材料的背柵場效應晶體管器件。結果表明基于少層ZrNCl材料的器件的電流開關比達108，高于之前報道的其他寬帶隙二維半導體材料。器件的場效應遷移率為3.15cm2V-1s-1，遠低于理論值，說明通過改善電極與材料之間的接觸、優化器件構建工藝等方法有望進一步提高ZrNCl的電學性能。
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圖3.二維β-ZrNCl的環境穩定性
圖4.少層β-ZrNCl場效應晶體管器件性能
相關研究成果近期以"寬帶隙二維半導體β-ZrNCl的層數依賴拉曼光譜和電學應用"（Layer-dependent Raman spectroscopy and electronic applications of wide-bandgap 2D semiconductor β-ZrNCl）為題發表在國際期刊《微小尺度》（Small）上。
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論文鏈接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202107490
來源：清華新聞網
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